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AG真人 AG平台AG真人 AG平台AG真人 AG平台AG平台真人 真人AG 平台官网AG平台真人 真人AG 平台官网高价金属氧代（HVMO）是一种强大的非自由基反应性物，由于其半衰期长，对具有给电子基团的难降解水污染物具有高选择性，可以增强高级氧化过程（AOPs）。然而，在基于过氧硫酸盐（PMS）的AOPs中，由于钴的高3d轨道占有率将不利于其与末端氧配体的结合，高价氧合钴（CoIV=O）的生成是具有挑战性。为了制备具有明确配位的孤立Co位点，具有精确晶体结构的金属氧化物，如尖晶石Mn3O4比碳基材料具有优势，由于固有的不可控热解，碳基材料总是导致单原子催化剂（SACs）中不明确的配位。
要点1.作者开发了Mn3O4表面上的CoN1O2构型，可有效地激活PMS，从而选择性地产生CoIV=O反应物。CoIV=O通过氧原子转移有效地氧化目标污染物，产生低毒中间体。通过表征和理论计算确定了CoN1O2/Mn3O4的配位结构。
要点2.与商业钴氧化物和Co-N-C材料相比，CoN1O2/Mn3O4结合了高效PMS活化、高稳定性和较少金属溶解的优点。得益于CoIV=O的选择性产生和强大的氧化潜力，CoN1O2/Mn3O4具有突出的内在活性。
要点3.机理分析证实，CoN1O2单元中的N引入导致Co位点的电子离域，减少了Co 3d轨道的电子填充，从而促进了PMS在Co位点上的吸附以及随后通过PMS的两电子活化形成CoIV=O。中间体证明OAT是有机污染物氧化的主要途径。这种以HVMO为主的系统具有很强的抗干扰性和低的产品毒性。
该研究不仅为异质CoIV=O的形成提供了一种可行的策略，而且在原子水平上推进了对基于氧化物的SACs设计的基本理解。
图1.（a）CoN1O2/Mn3O4合成的示意图；（b）CoN1O2/Mn3O4的TEM和（c）EDS图像；插图：快速傅立叶变换模式；（d）催化剂的XRD；（e）CoN1O2/Mn3O4的HAADF-STEM；（f）（e）中标记区域的放大视图；以及（g）来自（f）中所选区域的表面图的强度。
